东京大决战结束，十年一晃眼就过去了，日本以地区为单位分裂成为了一个个小国家，各自为王。森友望未（小泽亚李 配音）是自警团的新人研修生，无论是长相、个性或是成绩都中不溜秋的她在某一日突然产生了想要横跨日本列岛诸国的念头。说干就干，就这样，森友望未踏上了旅程。
性格内向有些还有的路痴少女小坂结季奈（日高里菜 配音）、活泼开朗不拘小节的元气少女响逢衣（种田梨沙 配音）以及身份神秘的虎牙少女御园千绫（花守由美里 配音），一路上，森友望未结识了各种各样善良的同伴们。在领略沿途风景的同时，四个女孩亦背负起了维护和平的光荣使命。
井上穗乃花 和泉风花 本泉莉奈 日高里菜 八代拓 日笠阳子 日野聪 诹访部顺一 内田真礼 高柳知叶 漆山优希 上条沙惠子 上田瞳 田所梓 大桥彩香 兴津和幸 坂口候一
古谷彻 铃置洋孝 堀秀行 堀川亮 桥本晃一 潘惠子 纳谷六朗 曾我部和恭 户谷公次 难波圭一 田中亮一 柴田由美子 矢田耕司 神谷明 森功至 古川登志夫 广川太一郎
使人误解的工房主～关于原英雄队伍的杂役人员，实际上除了战斗能力外全是SSS的故事～
小松未可子 濑户麻沙美 田中美海 竹达彩奈 石川界人 江口拓也 Takuya Eguchi 金元寿子 田中理惠 冈本信彦 早见沙织 吉冈茉祐
Zach Aguilar 雨宫天 Brian Timothy Anderson Chris Cason 雷·蔡斯 Allegra Clark Amber Lee Connors 罗比·戴蒙德 本·迪斯金 Dorothy Elias-Fahn Dorah Fine 福山润 Erika Harlacher 凯尔·赫伯特 Joe Hernandez