曾经，来自海洋的神秘敌人“塞壬”向人类发起了猛烈的进攻，“碧蓝航线”的少女们凭借着她们钢铁般的意志与敌人奋勇作战，最终击败了对手，守护了人类。然而，随着时间的流逝，碧蓝航线内部因为理念的差异逐渐产生分化，衍生出了名为“赤色中轴”大的对立阵营。
被称为“灰色的幽灵”的最强英雄企业（石川由依 配音）、每天都迷迷糊糊但关键时刻意外的顶用的拉菲（长绳麻理亚 配音）、虽然年纪不大但成熟体贴的大黄蜂（山本希望 配音），个性好强但心地善良的哈曼（伊藤明日香 配音），面对动荡的时局，当这些少女们再一次被推上战场，会发生怎样的故事呢？
井上穗乃花 和泉风花 本泉莉奈 日高里菜 八代拓 日笠阳子 日野聪 诹访部顺一 内田真礼 高柳知叶 漆山优希 上条沙惠子 上田瞳 田所梓 大桥彩香 兴津和幸 坂口候一
古谷彻 铃置洋孝 堀秀行 堀川亮 桥本晃一 潘惠子 纳谷六朗 曾我部和恭 户谷公次 难波圭一 田中亮一 柴田由美子 矢田耕司 神谷明 森功至 古川登志夫 广川太一郎
使人误解的工房主～关于原英雄队伍的杂役人员，实际上除了战斗能力外全是SSS的故事～
小松未可子 濑户麻沙美 田中美海 竹达彩奈 石川界人 江口拓也 Takuya Eguchi 金元寿子 田中理惠 冈本信彦 早见沙织 吉冈茉祐
Zach Aguilar 雨宫天 Brian Timothy Anderson Chris Cason 雷·蔡斯 Allegra Clark Amber Lee Connors 罗比·戴蒙德 本·迪斯金 Dorothy Elias-Fahn Dorah Fine 福山润 Erika Harlacher 凯尔·赫伯特 Joe Hernandez